一、液相放电法合成氮化碳晶体(论文文献综述)
邱越[1](2021)在《碳基锂硫电池正极材料的改性及电化学性能研究》文中指出锂硫电池由于具有高的理论质量比容量(1675 mAh g-1)和能量密度(2600 Wh kg-1),被认为是最具潜力的下一代二次电池技术之一。然而,锂硫电池的商业化道路上仍面临着诸多挑战,诸如活性物质硫利用率低、循环稳定性差和库伦效率低等,造成这些问题的原因主要是活性物质硫导电性差、充放电过程中严重的穿梭效应和多硫化锂动力学转化迟缓等。针对上述问题,本文对碳基材料进行改性,构建了三种高性能正极宿主材料。借助多种物理化学手段和电化学测试技术并结合理论计算,详细表征了材料的形貌及原子级尺度的微观结构,研究了其对锂硫电池电化学性能的改善效果和作用机制。主要研究工作如下:通过水热-煅烧两步法,在CoAl氧化物纳米片上原位构建了垂直的氮掺杂碳纳米管阵列(Co-NCNTs/NS)。该三维多级结构不仅保留了碳纳米管间长程导电性的优点,提高电极的整体导电性;同时能减缓碳纳米管间的团聚和纳米片间的堆叠,为熔融硫扩散、电解液浸润和充放电过程中的锂离子传输提供传输通道;此外,氮掺杂、金属钴及Co Al氧化物纳米片提供了大量多硫化锂吸附与催化位点,有效的缓解穿梭效应,提高电池循环寿命及稳定性。基于该三维碳纳米材料的锂硫电池在2 C电流密度下循环550次后,每循环容量衰减率为0.04%。以氮化碳(CN)作为载体,构建了具有Fe-N2配位结构的单原子Fe催化剂(Fe-N2/CN)。得益于单原子Fe中心的不饱和配位结构,Fe-N2位点作为多功能活性中心,一方面,通过Fe-S键和Li-S相互作用,锚定多硫化锂并加速多硫化锂的氧化还原动力学转化,抑制穿梭效应;另一方面,降低充放电过程中Li2S的沉积和解离能垒,促进其成核与分解,提高活性物质利用率。因此,Fe-N2/CN@S电极表现出优异的倍率性能及循环寿命。在5 C电流密度下,展示出607 m Ah g-1的可逆容量;此外,在2 C电流密度下,充放电循环2000圈后,每圈平均容量衰减率仅为0.011%。通过二次浸渍法构建了氮掺杂石墨烯负载的双原子Fe催化剂(Fe DAs-NC)。理论分析表明,双原子Fe中心的两个铁原子可以分别与多硫化锂中的两个S原子成键,诱导双原子Fe位点与多硫化锂间的电子转移,并拉长S-S桥键,从而活化多硫化锂,降低反应能垒,实现多硫化锂在放电过程中的快速转化。同时,双原子Fe位点还能通过拉长Li-S键和增大Li-S-Li键角来活化Li2S分子,降低Li2S在充电过程中的解离能垒,提高活性物质利用率。此外,氮掺杂石墨烯可以提高材料的导电性,有利于促进多硫化锂在充放电转化中的电子转移,提升锂硫电池的倍率表现。因此,Fe DAs-NC@S电极在0.05 C电流密度下,展示出高达1615 m Ah g-1的初始放电容量,当电流密度提升至5 C时,具有706 m Ah g-1的可逆容量。在7.9mg cm-2的高硫面载量下循环200次,面容量仍能稳定在6.7 mAh cm-2。
补赛玉[2](2020)在《石墨烯的可控合成及氮掺杂的理论研究》文中研究说明2004年石墨烯的成功制备使得二维材料的研究进入了高速发展时期,以石墨烯为代表的二维材料已经成为当今基础科学与先进技术研究的热点。石墨烯在力、热、光、电等方面具有优异的性能,因而在电子器件、复合材料、生物纳米技术、新能源等众多领域都存在广泛的应用前景。然而,由于大面积高质量石墨烯,尤其是单晶石墨烯合成的不易,使得石墨烯在很多应用领域所表现出的性能远远低于人们的预期。此外,石墨烯零带隙的特点,使得其在电子器件领域的应用受到限制。发展有效的方法来实现大面积高质量石墨烯的可控制备,以及对电子性质进行有效调控是目前石墨烯实际应用中面临的主要难题。本论文基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,结合粒子群优化算法的结构预测,围绕石墨烯化学气相沉积(CVD)合成过程中的取向控制、碳源分解、以及氮(N)掺杂问题开展了详细的理论研究。提出了实现大面积高质量石墨烯的生长方案,揭示了N掺杂石墨烯的结构特征、性质及可能的应用。主要的研究结果包括:揭示了Cu(111)表面石墨烯晶畴取向与其尺寸大小的关系,从理论上提出降低成核密度是实现石墨烯晶畴取向一致并生长大单晶石墨烯的重要前提。尽管石墨烯和Cu(111)表面对称性匹配,但DFT计算却发现小尺寸的石墨烯晶畴在Cu(111)表面存在一定的偏转角,并且这一偏转角随着石墨烯晶畴的增大而逐渐减小。基于理论计算结果,我们提出了相应的物理模型来预测石墨烯晶畴尺寸与其偏转角的关系,发现当晶畴尺寸达到微米量级时石墨烯晶畴可与Cu(111)衬底实现对称性匹配。基于这一发现,我们首次提出了石墨烯晶畴在Cu(111)表面的取向与其尺寸大小密切相关的观点,并与目前大部分的实验结果一致。发现了石墨烯生长的碳源前驱体分子甲烷(CH4)在铜镍(CuNi)合金表面具有超常的分解活性。研究发现在Ni(111)、Ni(110)及Ni(100)表面掺杂一定量的Cu时,CH4仅在Ni(111)表面的分解速度大大提高,这表明低活性的Cu原子在Ni(111)表面的掺杂能够进一步提升Ni催化剂的活性。进一步的研究发现Ni(111)表面活性的提高与Cu原子的掺杂量密切相关。当Ni(111)表面Cu原子的掺杂量不超过25%时,Cu/Ni(111)合金表面的活性随着Cu原子掺杂量的增加而增加。而当Cu原子的掺杂量超过25%时,Cu/Ni(111)合金表面的活性逐渐降低。通过分析Cu/Ni(111)表面活性的增加原因,发现一定量的Cu原子掺杂会导致合金表面的d带中心向费米面移动,从而使得催化活性增加。但过多的Cu原子掺杂会导致合金表面的d带中心远离费米面,使得催化活性下降。该研究揭示了Cu/Ni(111)合金表面特殊的催化性能,有望指导实验通过合适的掺杂方式来获得活性更高的合金催化剂,从而为石墨烯的快速生长提供充足的碳源。提出了N掺杂石墨烯的结构及其调控。基于第一性原理的理论计算结合粒子群优化算法,分别对吡啶氮(pyridinic N)和石墨氮(graphitic N)掺杂石墨烯的最稳定结构进行了搜索。发现低N掺杂浓度的石墨烯具有更低的形成能和更高的稳定性。在低N掺杂浓度下,N掺杂石墨烯中的graphitic N和pyridinic N具有相近的形成能,因而更易形成graphitic N和pyridinic N共掺杂的结构。随着N原子掺杂浓度的增加,graphitic N掺杂石墨烯的形成能高于pyridinic N掺杂石墨烯的形成能,因而更易形成pyridinic N掺杂的石墨烯结构。从而解释了目前实验上N掺杂石墨烯中N原子浓度低,以及多种类型的N混合掺杂的实验现象。进一步,从理论上提出可通过控制N掺杂石墨烯合成过程中的前驱体、温度、压强实现C和N原子化学势的调控,从而实现N掺杂石墨烯中N原子的类型和N掺杂浓度的调控。为N掺杂石墨烯的可控合成提供理论依据。揭示了不同N掺杂石墨烯结构的电子性质和应用。基于理论预测所获得的稳定N掺杂结构,进一步计算了这些结构的电子性质,包括能带结构、态密度以及载流子迁移率等。发现N掺杂石墨烯的电子性质高度依赖于其N原子的掺杂类型和位置。graphitic N掺杂的石墨烯材料比pyridinic N掺杂的石墨烯材料具有更好的迁移率,在未来二维半导体器件上具有潜在的应用前景。此外,通过对N掺杂石墨烯作为负极材料的钾离子电池性能研究,发现含有pyridinic N和少量graphitic N掺杂的碳材料在钾离子电池的应用上具有高储电能力以及高循环稳定性的特点。这也为N掺杂石墨烯在钾离子电池的应用上提供了理论指导。
张小勇[3](2020)在《G-C3N4在超级电容器上的应用》文中指出随着工业和科技的发展,能源的消耗越来越严重。探索一种清洁的、环保的资源变的越来越重要。作为一种高性能的能量储存装置,超级电容器吸引了越来越多的关注。超级电容器具有快速的充放电、高的能量密度和功率密度和长的循环使用寿命等特点。根据能量储存机制的不同,超级电容器可以分为双电层型超级电容器和法拉第准电容型超级电容器。依据储存电荷的路径的不同,超级电容器有两种,一种是双电层超级电容器,一种是法拉第准电容器。双电层型超级电容器通过电解液与电极材料的离子的吸收与释放来储存能量,电极材料通常是由碳材料诸如活性炭、碳纳米管和石墨等构成的。法拉第准电容型超级电容器通过在电极材料表面的快速的法拉第反应而储存能量,电极材料通常是由导电聚合物和金属氧化物构成诸如RuO2和MnO2。作为一种类似石墨的二维平面结构,石墨相氮化碳(g-C3N4)已经引起了越来越多的关注。g-C3N4拥有高的氮含量,这可以提供更多的活性位点和多余的电子来增强导电性和改善电解质的润湿性。所以g-C3N4在超级电容器的应用上存在着很大的潜力。通常,有二种方法来处理g-C3N4并将其应用到超级电容器上。第一种处理方法是将用某种浓酸将g-C3N4氧化,氧化后的g-C3N4拥有大量的含氧功能团诸如羟基和羧基等,这些含氧功能团含有大量的电子,这增加了含氧功能团的电子与金属离子之间的吸引,从而使得金属离子更容易的被吸引到氧化后的g-C3N4上,从而可以将金属氧化氧化物负载到氧化的g-C3N4上并应用于超级电容器。第二种处理方法是用各种方法剥离g-C3N4得到g-C3N4纳米片,也就是用化学氧化和热氧化两种方法,并应用于超级电容器。(1)用浓硝酸处理g-C3N4(CN),让g-C3N4上带上含氧功能团(OCN),之后加入Fe3+,由于电子的相互吸引,Fe3+与OCN由于电子与电子之间的引力结合,之后再采用溶剂热法合成Fe2O3纳米球/OCN,也就是将Fe3+的前驱体与OCN混合到一定温度的反应釜中,之后将反应釜放到烘箱中加热,加热到一定的时间,及得到所需的产物。通过采用XRD、FTIR、SEM、TEM、XPS等方法对其进行化学表征,通过循环伏安法(CV),恒电流充放电(GCD)、阻抗(EIS)等手段测试其电化学性能。结果表明,Fe2O3纳米球均匀分布在OCN上,10%Fe2O3/OCN呈现出极高的电化学性能。在电流密度1A g-1,10%Fe2O3/OCN拥有243F g-1的比电容,并且在经过1000次循环充放电之后,没有明显的比电容下降,Fe2O3/OCN可以作为很好的一种电极材料应用到超级电容器上。(2)分别采用热氧化和化学氧化制备CN纳米片。通过XRD、FTIR、TEM、AFM等方法对其化学表征,通过循环伏安法(CV)、恒电流充放电法(GCD)、阻抗(EIS)等手段测试其电化学性能。结果表明CN,化学氧化后的CN纳米片和热氧化后的CN纳米片展现了不同的电化学特性。在电流密度0.5 A g-1下,580°C下得到的CN纳米片(170.1 F g-1)高于CN(127.7 F g-1)和12M H2SO4下得到的CN纳米片(133.6F g-1)。在2M KOH的电解液中经过1000次充放电循环后维持了59.9%的比电容稳定率。此外,580°C热氧化后的CN纳米片具有良好的能量密度3.740wh/kg和功率密度99.46w/kg,具有高性能储能设备优越的应用潜力。
黄雪莲[4](2020)在《碳复合基底负载双金属纳米材料制备及催化性能研究》文中认为贵金属纳米粒子由于尺寸小、表面积较大、表面的化学键状态和电子态与颗粒内部不同及表面原子配位不全,使表面的活性位置增加,具备了作为催化剂的基本条件,因此引起了研究者们的广泛兴趣。其中,双金属纳米材料由于它们独特的物理化学性质优于相应单金属纳米材料,从而进一步引起了贵金属纳米研究的潮流。然而,在研究的过程中人们发现,贵金属在合成的过程中容易发生团聚现象,进而影响催化剂的活性。基于此,本论文以三种功能型复合纳米材料作为载体去负载和稳定双金属纳米颗粒。将此类复合纳米催化剂用于各种染料的催化还原降解,并对降解反应的催化动力学和催化剂的稳定性进行了深入研究,系统考察了该类纳米复合催化剂的催化性能。具体研究工作如下:(1)分步合成负载金钯的碳球纳米复合材料(Au-Pd NPs@CNSs),又组装了氧化石墨烯(GO),得到Au-Pd NPs@CNSs/GO纳米复合催化剂。采用FT-IR、XRD、XPS、SEM、TEM对其结构和形貌进行表征。结果表明,Au-Pd合金以独特的核-壳结构均匀地分散在碳球的表面上。以有机染料亚甲基蓝(MB)、罗丹明6G(R6G)及甲基橙(MO)为降解物,在硼氢化钠(NaBH4)和催化剂存在下来评估催化剂的催化活性。得到催化剂对MB的催化活性最好。另外,对MB进行了动力学测试,得到MB的催化降解的反应动力学符合一级反应动力学特征。最后,对催化剂又进行了九次重复测试,说明Au-Pd NPs@CNSs/GO催化剂有很好的稳定性。(2)分步合成负载铂钯的二硫化钼碳球核壳式纳米复合催化剂(Pt/Pd@MoS2@CNSs)。采用XRD、XPS、SEM及TEM对其结构和形貌进行表征。结果表明,MoS2纳米片与碳球表面紧密相连并且从内核向外生长,形成层次结构的外壳。MoS2外壳的厚度约为100 nm。并成功的将Pt/Pd合金负载在了MoS2@CNSs的表面上。以偶氮染料甲基橙和胭脂红为降解目标,在硼氢化钠(NaBH4)和催化剂存在下来探讨催化剂的催化活性及催化降解机理。得到对偶氮染料甲基橙和胭脂红的降解具有较好的催化性能。(3)分步合成负载银钯的石墨相氮化碳包封碳球纳米复合催化剂(Ag-Pd NPs@CNSs/g-C3N4)。采用XRD、XPS、SEM、TEM对其结构和形貌进行表征。结果表明,Ag-Pd合金成功的负载在了CNSs/g-C3N4的表面上了。以硝基染料4-硝基苯酚(4-NP)为降解目标,在硼氢化钠(NaBH4)和催化剂存在下来研究催化剂的催化活性。得到Ag-Pd NPs@CNSs/g-C3N4催化剂对4-NP表现出较好的催化活性,较好的降解率及稳定性。
刘明辉[5](2019)在《碳纳米球载金属纳米颗粒的制备及催化性能》文中研究指明碳材料中氮、硫等元素的掺杂赋予碳材料独特的应用性能,使碳材料在诸多研究领域备受关注。如何实现杂元素在碳材料中的掺杂及均匀分布依旧是一个具有挑战性的课题。金属纳米颗粒在催化反应中表现出高催化活性,但因其具有高表面能而极易发生团聚,影响催化性能。将金属纳米颗粒担载在载体材料上是解决这一问题的途径之一。在不同的载体材料中,碳载体由于其高稳定性和高孔隙率而被认为是优异载体,尤其在碳载体中引入杂原子更利于稳定金属纳米颗粒。本文设计并制备氮、硫共掺杂碳纳米球,以及碳载金属纳米颗粒催化材料,并研究其催化性能。首先,利用2,4-二氨基苯磺酸与甲醛的席夫碱反应形成两个亚胺基团(-C=N-)及三聚氰胺与-ON-键的加成反应,实现三聚氰胺的交联并形成含氮和硫的聚合物,以水为反应介质常温常压下制备了含氮和硫的胶体纳米球。通过调控2,4-二氨基苯磺酸的量、反应温度、氨水量、三聚氰胺浓度等可在78nm~900nm范围内任意尺寸调控含氮和硫胶体纳米球尺寸。同时,通过使用其它芳香多胺代替三聚氰胺或其它含酸性基团芳胺代替2,4-二氨基苯磺酸均可制备出含杂原子的胶体纳米球。含氮和硫胶体纳米球经碳化后得到氮、硫共掺杂且均匀分布的碳纳米球。以乙苯催化氧化反应为模型反应,测试所合成氮、硫共掺杂碳材料的催化氧化性能,乙苯转化率和苯乙酮的选择性都达90%以上。从三聚氰胺甲醛预聚物出发,利用三聚氰胺甲醛预聚物中N原子与Ag+、Pd2+的络合,将Ag+、Pd2+化学锚定在预聚物中;加入2,4-二氨基苯磺酸后得到含Ag+、Pd2+的胶体纳米球,经焙烧还原分别得到碳载Ag、Pd纳米颗粒复合材料,Ag/C及Pd/C。制备出银平均粒径分别为2.8±0.7 nm、3.7±0.5 nm和5.2±0.8 nm的Ag/C;在含Pd2+胶体纳米球制备中加入二氧化硅水凝胶,焙烧处理后得到多孔碳载Pd纳米颗粒的Pd/C,Pd平均粒径为2.4±0.8nm。以4-硝基苯酚氢化为模型反应测试Ag/C的催化性能,平均粒径2.8进7 nm的Ag/C具有最好的催化活性及循环稳定性;将Pd/C用于催化4-碘苯甲醚和苯硼酸Suzuki反应,含1%mol Pa的Pd/C催化反应12 min,产物4-甲氧基联苯收率达到98.3%,催化剂循环使用8次产物收率没有降低。在三聚氰胺预聚物体系中引入巯基乙醇,利用巯基辅助稳定Au3+,温和条件下合成含Au3+的胶体纳米球,经焙烧制得碳载金纳米颗粒复合材料Au/Cs,Au纳米颗粒的平均粒径为2.6±0.8nm。在催化4-硝基苯甲醛加氢反应中,在80℃和1.6MPa H2的反应条件下,4-硝基苯甲醛的转化率为99.3%,4-氨基苯甲醛的选择性达99%,催化剂在5次循环实验中催化活性未发生变化。
许杞祥[6](2019)在《石墨相氮化碳的改性及其光催化性能研究》文中进行了进一步梳理作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有高稳定性、易制备、成本低及无毒等优点,已广泛应用于可见光催化领域。目前,研究学者们倾向于认为g-C3N4是一种有缺陷的碳氮原子链接的聚合的tri-s-triazine结构,并且这种结构倾向于形成电子共辄结构,这有利于光生载流子的分离,然而,其片层间的光生电子-空穴对的复合限制了其在可见光催化活性的提高,研究学者们通过与半导体复合、增大比表面积、染料敏化以及掺杂改性等方法成功提高了 g-C3N4的光催化活性,其中复合与掺杂改性成为研究热点。本文旨在高效可见光催化剂的设计、合成及其性能研究。论文系统总结了光催化剂的原理及性能的影响因素,g-C3N4结构与基本性质,并且总结了 g-C3N4的制备、改性方法及应用;开发了氮自掺杂大比表面积的石墨相氮化碳;设计、合成了Ag/g-C3N4复合光催化剂。利用现代仪器技术,分析和表征了所制备的光催化剂的结构与性能间的关联关系。本论文的主要内容如下:(1)利用二次煅烧的方法制备了氮自掺杂大比表面积的石墨相氮化碳。通过对二次煅烧温度的调控,研究了二次煅烧温度对g-C3N4的结构与性能的影响。实验结果表明:二次煅烧后的样品中氮原子成功取代了 sp2杂化的碳原子,氮原子的掺杂优化了 g-C3N4的电子结构,提高了样品对可见光的响应能力;同时煅烧过程中氨气的释放产成了发达的孔径结构,增大了样品的比表面积。其中,二次煅烧温度为590℃时,氮掺杂比最高,具有最高效的光生载流子分离效率,比表面积达到了 128.06 m2/g(大约是g-C3N4的27倍),因此具有最佳的光催化降解亚甲蓝的能力,90min内的光降解率可达90%。(2)根据(1)的结果,选择在590℃下对g-C3N4进行二次煅烧制备出了一系列氮掺杂催化剂,通过对二次煅烧保温时间的调控,研究了保温时间对所得催化剂结构和性能的影响。实验结果表明:二次煅烧后的样品由于氮原子的掺杂成功缩小了带隙,增强了对可见光的响应,并且由于氨气的逸出增大了比表面积,提高了其吸附性能。其中,保温时间为1小时和4小时的样品由于光生载流子复合比较严重,影响了其光催化活性,由于染料敏化作用导致光降解亚甲基蓝的效率略高于g-C3N4。保温时间为2小时的样品由于具有最高的比表面积和光生载流子分离效率,因此具有最佳的光催化效果,90min内的光降解亚甲基蓝的效率可达90%。(3)采用化学氧化法制备了水分散g-C3N4,通过对氧化时间的调控,研究了氧化时间对水分散g-C3N4结构的影响,结果表明氧化时间对水分散g-C3N4的制备没有影响。采用水热法以制备的水分散g-C3N4和硝酸银为原料制备出Ag/g-C3N4复合材料,通过对银引入量的调控研究了银引入量对Ag/g-C3N4复合材料结构和性能的影响。实验结果表明:引入银之后g-C3N4的片层状结构转变为球状结构,并且尺寸随着银引入量的增加而减小。并且复合材料的光催化性能随着银引入量的增加逐渐提高,其中Ag(60)/g-C3N4展现出最好的光催化性能,5mg的光催化剂在100min内的光降解亚甲基蓝的效率可达到58%。图[30]表[5]参[96]
王洋[7](2019)在《石墨相氮化碳的制备及其催化和分离性能研究》文中认为石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,GCN)是一种新型二维层状材料,近些年来在催化和分离领域表现出较好的应用前景。一方面凭借其简单的合成工艺、对可见光的吸收、优异的热稳定性和化学稳定性,GCN可将取之不尽的太阳能转化为清洁化学燃料,从而为现代工业发展引起的能源危机等问题提供解决方案;另一方面凭借其丰富可调的二维纳米孔道网络,GCN基分离膜有望应用于海水脱盐、污水净化和生物药物等领域。本论文旨在探索GCN的可控合成及其在光催化产氢和分离等方面的性能和机理,深入理解合成方法、微观结构和光催化活性之间的关系,达到优化GCN催化活性的目的;同时,利用具有不同尺寸和功能的(手性)阴离子型支撑层在质子化的GCN层间的嵌入作用调控层间距和层间环境,实现GCN基薄膜对分子、离子在亚纳米尺度的精准筛分及不同手性对映异构体的立体选择性渗透。本论文主要包括以下几方面内容:1.受制于聚合程度低、晶型低、比表面积小、可见光吸收范围窄、光生电子-空穴对复合快等缺陷,传统GCN在光催化产氢反应中一般表现出较低的活性。我们在封闭体系中合成了具有高晶型的GCN,并进一步采用混合溶剂进行高效液相剥离,制备成超薄纳米片。研究结果表明:高晶型GCN本体材料可拓宽可见光吸收范围、促进电子离域和电荷转移、抑制光生载流子复合、减少体系缺陷,有效提高光催化产氢活性,而经剥离得到的高晶型GCN纳米片额外提供了较高的比表面积,进一步促进性能提升。这项工作为合理设计、合成晶型GCN及催化性能的优化在微观层面上提供了新的思路。2.采用强酸(H2SO4,SA)阴离子对GCN进行层间距调控。我们发现GCN共轭平面上均匀、确定分布的sp2N原子可被质子化,而质子化的GCN与嵌入层间的酸根离子(SO42-)之间的静电斥力作用可使复合体系的结构保持稳定,同时GCN的层间距可增大10.8A。在此基础上我们采用真空抽滤法制备成具有两亲性的GCN-SA薄膜,具有不同尺寸和电荷的待分离物种可以选择性通过,且水合半径大于5.4A的分子被阻止通过,从而实现GCN基薄膜在亚纳米尺度上的精准筛分能力。这项工作将为合理调控GCN的层间距,实现纳米尺度下的高效分离打下坚实的基础,并为其它二维材料在分离膜领域的性能探究提供借鉴。3.有机强酸根离子一方面可以通过嵌入GCN改变其层间距,另一方面通过引入手性基团改变GCN的层间环境。我们采用(1R)-(-)-10-樟脑磺酸(CSA)对GCN进行功能化,同时实现了层间距和层间环境的调控,在GCN纳米片层中创造出手性位点,并将所得纳米复合物组装成GCN-CSA薄膜。研究结果表明:一系列具有不同分子量的手性对映异构体可以选择性透过手性阴离子支撑的GCN-CSA薄膜,其中柠檬烯外消旋体的对映体过量(ee)值可达89%,从而证明该薄膜具有较高的立体选择性渗透能力。这项工作在二维材料的手性层间调控方面具有重要的研究价值,为具有医药附加值的手性药物的分离拓展了思路和方法。
何成义[8](2019)在《碳掺杂及分子印迹改性g-C3N4的制备及光催化性能研究》文中提出类石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的可见光半导体光催化材料因具有高效、环保、热稳定性好和太阳能转化能力等优点被广泛关注。但是氮化碳本身也存在比表面积小、量子效率低、光生载流子复合率高、选择性差等缺陷,严重制约了氮化碳在催化领域的广泛应用。本文针对这些不足从增大g-C3N4的比表面积、促进电子空穴对的产生并抑制其复合、提高其选择性等角度对g-C3N4进行改性,成功制备了六棱柱型的C掺杂氮化碳和分子印迹型TiO2/g-C3N4复合催化剂。内容如下:(1)利用超分子自组装工艺,借助水热法和热聚合法制备了g-C3N4/C复合光催化剂。通过SEM、XRD、XPS、UV-vis和BET等分析手段对材料的微观形貌、晶体结构、光学特性等进行表征;以可见光条件下对罗丹明B的降解效率考察g-C3N4/C复合光催化剂的催化活性。结果表明,制备的g-C3N4/C复合光催化剂呈结构松散的、由10nm左右的片层结构堆积而成的六棱柱状;比表面积为64.49 m2g-1,比纯相g-C3N4提高了18.4%。与未改性的纯相g-C3N4相比,g-C3N4/C层间距减小、带隙能降低、UV-Vis吸收边带波长红移动、光生电子-空穴对的复合概率降低。光催化实验结果表明,蔗糖浓度为0.6 mg/mL,500℃下热解2 h制备的g-C3N4/C复合材料具有最佳光催化活性。在可见光照射下,经过60分钟降解对RhB的去除率高达97.7%,动力学常数为0.1552 min-1,是纯g-C3N4的6.4倍;g-C3N4/C复合光催化剂具有很高的稳定性,重复利用4次后对RhB的降解效率没有明显降低。(2)采用分子印迹技术,以4-硝基苯酚为模板分子,钛酸正四丁酯为钛源,三聚氰胺为氮源,以热聚合法与溶胶-水热法相结合制备了分子印迹型复合光催化剂M-TiO2/g-C3N4。通过SEM、FT-IR、XRD、BET和紫外-可见光吸收光谱等多种手段对所得复合材料的微观结构和形貌进行表征。结果表明,钛酸正四丁酯与底物4NP的摩尔比为10:1时,M-TiO2/g-C3N4对4NP表现出较高的吸附能力,吸附容量为2.0 mg/g,是TiO2/g-C3N4吸附容量(0.76 mg/g)的2.6倍。选择性吸附实验表明,M-TiO2/g-C3N4光催化剂对4NP具有优先吸附的特性,选择性因子为2.54。光催化降解表明,当三聚氰胺和二氧化钛前驱体的质量比为5:1时,光催化效率最高,经过240分钟的可见光降解,对4NP的去除率可达97.67%,比TiO2/g-C3N4和纯g-C3N4的降解速率分别提高了17%和55.3%。M-TiO2/g-C3N4复合光催化剂经过5次循环实验使用后,对4NP仍可以保持高去除率,因此具有良好的可重复利用性能。
柳成荫[9](2019)在《共热解法制备结构可调g-C3N4及其光催化性能研究》文中指出类石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种环境友好型光催化材料,因其具有独特的电子结构、化学与热稳定性好、制备简易、不含金属等特点受到了广泛关注。然而,g-C3N4在用作光催化材料时,存在比表面积小和电荷分离效率低两个制约因素。针对上述问题,本文提出采用高温共热解方法制备具有不同形貌及掺杂型的g-C3N4,有效提高了光生载流子的分离与迁移效率;此外,还利用类似方法制备了异质结光催化材料,通过形成紧密的界面作用抑制电子与空穴复合,促进电荷分离转移,从而提高光催化氧化与还原性能。具体研究内容如下:(1)三聚氰胺与NH4Br高温共热解一步制备了牛角状中空多孔管状g-C3N4,该结构集中空、多孔、薄层于一体,可以有效提高光解水产氢活性,在420 nm光照下的产氢表观量子效率为14.3%。通过研究反应过程,发现角状的含Br中间体的形成和分解是形成该特殊结构的关键,并通过光沉积实验发现光生电子与空穴的各向异性分离以及尖端电荷富集现象。(2)三聚氰胺与NH4HCO3利用高温共热解合成多孔g-C3N4,在降解罗丹明B和去除气体污染物NO方面均比块状g-C3N4表现出更高的光催化活性。(3)三聚氰胺与CH3COONH4利用高温共热解合成O掺杂g-C3N4光催化材料,O原子取代晶格中的N原子形成C-O=C键,产生受体能级,实现带隙可调的宽光谱响应。在可见光下样品光解水析氢活性得到提高。此外,将三聚氰胺替换为尿素和硫脲,可以得到类似的O掺杂g-C3N4样品,证明了该方法具有一定的普适性。(4)三聚氰胺与NH4Cl利用高温共热解法制备Cl插层g-C3N4光催化材料,同时实现了形貌调控与元素掺杂。Cl插层可以有效促进g-C3N4层间电荷分离和迁移,同时比表面积增大、禁带宽度变窄、导带位置上移,共同作用使其在光解水产氢、CO2还原、降解罗丹明B、去除气态NO方面的催化活性都大幅提升。(5)三聚氰胺与BiOI通过高温共热解法合成了n-n型g-C3N4/Bi5O7I异质结光催化材料,由于紧密的界面结合,在可见光下降解罗丹明B和苯酚的性能比单一纯相有所提高。
张庆吉[10](2019)在《非金属元素掺杂氮化碳的制备与改性》文中进行了进一步梳理类石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新兴的聚合物半导体材料,其凭借无毒、化学性质稳定、合成简单、原料廉价、可见光响应等优异特性,一经发现便吸引了全世界目光。经过人们不断探索,该种材料被应用到诸多方面,例如光催化降解有机物、光裂解水制备氢气、光电化学阴极保护等。尽管在这些方面展现出巨大的潜力,但该材料在实际应用方面仍受到限制。g-C3N4材料仍要面临比表面积小,可见光利用率低,导电性差,光生电子-空穴分离效率低等问题。因此,为尽快将g-C3N4材料应用到实际生活中,要对g-C3N4材料进行调整改性,以便改善或者解决这些问题。本文所进行的工作从掺杂、制造缺陷以及与其他材料复合三方面入手,制备了g-C3N4/C-Dots-M,g-C3Nx、C-g-C3Nx等一系列材料,借助XRD,HRTEM,XPS等表征手段,探讨了这些材料在光电化学阴极保护方面性能提升的机理。本文的主要工作内容和研究结果如下:(1)以葡萄糖溶液作为原料,利用高温水热法制备出了均匀的碳量子点溶液(C-Dots)。然后以三聚氰胺和尿素的混合物作前驱体,将不同量的碳量子点溶液与前驱体在水中混合,并通过热解有机物法制备出一系列碳量子点掺杂氮化碳材料(g-C3N4/C-Dots-M)。随后采用SEM、XRD对样品的结构和形貌进行表征。发现伴随C-Dots的掺入量逐渐变大,g-C3N4材料的结晶程度先是逐渐变高后变低。同时C-Dots的掺入还导致g-C3N4材料表面的无序结构增加,从一定程度上缩短了光致电子的转移路径,促进了光致电子-空穴的分离并转移。由光电化学性能测试结果可知,当掺杂量为550μL时,材料的光电性能比纯g-C3N4材料有了明显的提高。根据UV-Vis DRS测试结果可以看出g-C3N4/C-Dots-550材料在可见光区和紫外光区的光吸收均有一定的提升。g-C3N4/C-Dots-550材料可以为316不锈钢电极提供约2.85μA·cm-2的阴极保护电流,同时将316不锈钢电极阴极极化约63 m V,均为纯g-C3N4材料的2倍。(2)三聚氰胺与尿素按比例混合并研磨均匀,以该混合物作为前驱体,以Na OH作为添加剂,在550°C下进行热缩聚反应,制备出具有氮缺陷的g-C3Nx材料。随后,又对g-C3Nx材料进行无水乙醇水热处理,制备得到了表面具有碳沉积的C-g-C3Nx材料。随后对g-C3N4、g-C3Nx、C-g-C3Nx三种材料进行XRD、EM、HRTEM、PL、XPS、等一系列表征。由表征结果可知,氮缺陷和碳沉积并没有改变g-C3N4材料的层状结构。而制造氮缺陷却改变了g-C3N4材料的能带结构,促进电子的传输过程,导致光吸收范围的扩展和光生电子-空穴分离效率的提升。碳沉积的引入则进一步促进了电子的转移过程。因此,C-g-C3Nx材料展现出了对316不锈钢的最佳光电化学阴极保护性能。它可以为钢材提供大小约为9.1μA·cm-2的光致电流密度,是纯g-C3N4材料的3倍左右。同时会将316不锈钢阴极极化约120 m V,同样是纯g-C3N4材料的3倍。
二、液相放电法合成氮化碳晶体(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、液相放电法合成氮化碳晶体(论文提纲范文)
(1)碳基锂硫电池正极材料的改性及电化学性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 锂硫电池概述 |
1.2.1 锂硫电池机理 |
1.2.2 锂硫电池面临的主要挑战 |
1.3 锂硫电池关键材料研究进展 |
1.3.1 非极性碳材料 |
1.3.2 极性材料 |
1.3.3 单原子催化剂材料 |
1.3.4 锂硫电池功能层材料 |
1.4 本论文选题和主要研究内容 |
1.4.1 课题主要研究目的 |
1.4.2 课题主要研究内容 |
第2章 实验及表征 |
2.1 实验仪器与药品 |
2.1.1 实验仪器 |
2.1.2 实验药品 |
2.2 电极材料的制备 |
2.2.1 三维碳纳米管基正极材料的制备 |
2.2.2 单原子Fe碳基催化材料的制备 |
2.2.3 双原子Fe碳基催化材料的制备 |
2.3 电极的制备及扣式电池组装 |
2.3.1 电极制备 |
2.3.2 扣式电池组装 |
2.4 样品形貌与结构表征 |
2.4.1 扫描电子显微镜 |
2.4.2 透射电子显微镜镜 |
2.4.3 球差矫正扫描透射电镜 |
2.4.4 X射线衍射分析 |
2.4.5 X射线光电子能谱 |
2.4.6 同步辐射X射线精细结构谱 |
2.5 多硫化锂吸附能力测试 |
2.6 电化学性能分析 |
2.6.1 循环伏安测试 |
2.6.2 电化学阻抗谱测试 |
2.6.3 硫化锂成核/分解曲线测试 |
2.6.4 循环及倍率性能测试 |
第3章 氮掺杂三维碳纳米管碳基正极的制备及电化学性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 Co-NCNTs/NS的制备及物理表征 |
3.2.1 制备方法 |
3.2.2 合成机理 |
3.2.3 化学组成与微观结构表征 |
3.2.4 载硫能力测试 |
3.2.5 多硫化锂吸附能力测试 |
3.3 Co-NCNTs/NS的电化学性能研究 |
3.3.1 催化活性测试 |
3.3.2 循环及倍率性能测试 |
3.4 本章小结 |
第4章 单原子Fe碳基催化材料的制备及电化学性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 单原子Fe碳基催化材料的制备及物理表征 |
4.2.1 制备方法 |
4.2.2 微观结构表征 |
4.2.3 化学组成分析 |
4.2.4 配位结构表征 |
4.2.5 多硫化锂吸附能力测试 |
4.3 单原子Fe碳基催化材料的电化学性能及机理 |
4.3.1 催化活性测试 |
4.3.2 催化机理分析 |
4.3.3 倍率性能测试 |
4.3.4 循环稳定性测试 |
4.4 本章小结 |
第5章 双原子Fe碳基催化材料的制备及电化学性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 双原子Fe碳基催化材料的制备及物理表征 |
5.2.1 制备方法 |
5.2.2 微观结构表征 |
5.2.3 化学微结构表征 |
5.3 双原子Fe碳基催化材料的电化学性能研究 |
5.3.1 催化活性测试 |
5.3.2 倍率性能测试 |
5.3.3 循环稳定性测试 |
5.3.4 高硫负载下的电化学性能研究 |
5.4 双原子Fe碳基催化材料的催化机理研究 |
5.4.1 多硫化锂吸附能力测试 |
5.4.2 催化机理分析 |
5.5 本章小结 |
结论 |
创新点 |
展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的论文 |
致谢 |
个人简历 |
(2)石墨烯的可控合成及氮掺杂的理论研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 石墨烯概述 |
1.1.1 石墨烯的结构 |
1.1.2 石墨烯的性质 |
1.2 石墨烯的合成方法 |
1.2.1 机械剥离法 |
1.2.2 SiC外延生长法 |
1.2.3 氧化还原法 |
1.2.4 液相剥离法 |
1.2.5 有机合成法 |
1.2.6 溶剂热法 |
1.2.7 电弧放电法 |
1.2.8 化学气相沉积法 |
1.3 影响石墨烯CVD合成的因素 |
1.3.1 压强 |
1.3.2 温度 |
1.3.3 衬底 |
1.3.4 碳源 |
1.3.5 生长时间 |
1.3.6 转移方法 |
1.4 石墨烯的应用 |
1.4.1 石墨烯在电子器件方面的应用 |
1.4.2 石墨烯在光电器件方面的应用 |
1.4.3 石墨烯在传感器方面的应用 |
1.4.4 石墨烯在氢气存储方面的应用 |
1.4.5 石墨烯在生物纳米技术方面的应用 |
1.4.6 石墨烯在复合材料方面的应用 |
1.5 N掺杂对石墨烯的影响 |
1.5.1 N掺杂类型 |
1.5.2 N掺杂石墨烯的掺杂浓度 |
1.5.3 二维碳氮化合物 |
1.6 本论文主要研究内容 |
第二章 理论基础及计算方法 |
2.1 VASP软件包 |
2.2 密度泛函理论 |
2.2.1 Schr(?)dinger方程 |
2.2.2 Born-Oppenheimer绝热近似 |
2.2.3 Hartree-Fock近似 |
2.2.4 Hohenberg-Kohn定理 |
2.2.5 Kohn-Sham方程 |
2.2.6 交换关联泛函 |
2.3 平面波赝势方法 |
2.4 结构预测软件CALYPSO |
2.5 群智能优化算法 |
2.5.1 粒子群优化算法 |
2.5.2 人工蜂群算法 |
2.6 过渡态计算方法 |
第三章 石墨烯与Cu(111)面晶格取向的研究 |
3.1 引言 |
3.2 计算方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 石墨烯晶畴在Cu(111)面上的取向 |
3.3.2 石墨烯纳米带在Cu(111)面上的取向 |
3.3.3 石墨烯在Cu(111)面生长的取向控制 |
3.4 小结 |
第四章 Cu-Ni合金对石墨烯CVD生长的影响 |
4.1 引言 |
4.2 计算方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 C原子在Ni表面和Cu掺杂的Ni表面的吸附 |
4.3.2 CH_4在Ni表面和Cu掺杂Ni表面的分解 |
4.3.3 不同Cu掺杂浓度的Ni(111)表面CH_4 分解反应 |
4.3.4 Cu掺杂浓度对Ni(111)表面C原子吸附能和d能带中心的影响. |
4.4 小结 |
第五章 碳氮材料结构预测及可控合成 |
5.1 引言 |
5.2 计算方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 不同类型的N掺杂石墨烯的稳定性 |
5.3.2 不同掺杂浓度下graphitic N和 pyridinic N掺杂结构稳定性 |
5.3.3 化学势对C_(1-x)N_x结构稳定性的影响 |
5.4 小结 |
第六章 N掺杂石墨烯的电学性质和应用 |
6.1 前沿 |
6.2 计算方法 |
6.3 结果和讨论 |
6.3.1 二维C_(1-x)N_x材料的能带特性 |
6.3.2 C_3N和 C_2N载流子迁移率 |
6.3.3 N掺杂石墨烯的钾电性能 |
6.4 总结 |
第七章 总结回顾 |
参考文献 |
作者简历及在学期间所取得的科研成果 |
致谢 |
(3)G-C3N4在超级电容器上的应用(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 石墨相氮化碳的结构性能和应用方向 |
1.2.1 石墨相氮化碳的结构 |
1.2.2 石墨相氮化碳的性能 |
1.3 石墨相氮化碳的制备 |
1.3.1 热缩聚合成法 |
1.3.2 溶剂热合成法 |
1.3.3 电化学沉积法 |
1.3.4 微波热合成法 |
1.4 超级电容器 |
1.4.1 双电层型超级电容器 |
1.4.2 法拉第准电容型超级电容器 |
1.4.3 混合型超级电容器 |
1.5 研究现状 |
1.5.1 石墨相氮化碳的研究现状 |
1.5.2 超级电容器的研究现状 |
1.6 选题目的及意义 |
1.6.1 研究目的 |
1.6.2 研究意义 |
1.7 研究内容 |
2 Fe_2O_3 纳米球/氧化G-C_3N_4 制备及性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂与仪器 |
2.2.2 材料制备 |
2.2.3 测试方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 反应机理 |
2.3.2 XRD和 FTIR分析 |
2.3.3 扫描电子显微镜分析 |
2.3.4 透射电子显微镜分析 |
2.3.5 XPS分析 |
2.3.6 CV和 GCD分析 |
2.3.7 阻抗和循环性能分析 |
2.3.8 电极材料比较 |
2.4 本章小结 |
3 G-C_3N_4 纳米片制备及性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂与仪器 |
3.2.2 材料制备 |
3.2.3 测试方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 反应机理 |
3.3.2 XRD与 FTIR分析 |
3.3.3 形貌结构分析 |
3.3.4 AFM分析 |
3.3.5 CV和 GCD分析 |
3.3.6 不同方法制备的纳米片的电化学性能比较 |
3.3.7 循环性能分析 |
3.4 本章小结 |
结论 |
致谢 |
参考文献 |
攻读学位期间的研究成果 |
(4)碳复合基底负载双金属纳米材料制备及催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 碳球纳米材料 |
1.2.1 碳球的概述 |
1.2.2 碳球的制备方法 |
1.2.3 碳球纳米复合材料的制备 |
1.2.4 碳球纳米复合材料的应用 |
1.3 二硫化钼纳米材料 |
1.3.1 二硫化钼的概述 |
1.3.2 二硫化钼的制备方法 |
1.3.3 二硫化钼纳米复合材料的制备 |
1.3.4 二硫化钼纳米复合材料的应用 |
1.4 石墨相氮化碳纳米材料 |
1.4.1 石墨相氮化碳的概述 |
1.4.2 石墨相氮化碳的制备方法 |
1.4.3 石墨相氮化碳复合材料的制备 |
1.4.4 石墨相氮化碳复合材料的应用 |
1.5 负载贵金属纳米催化剂 |
1.6 选题依据及研究内容 |
第2章 Au-Pd NPs@CNSs/GO纳米复合材料的制备及其高催化性能 |
2.1 引言 |
2.2 实验试剂及设备 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器与设备 |
2.3 实验部分 |
2.3.1 碳纳米球的合成 |
2.3.2 DETA-CNSs的合成 |
2.3.3 DIB-DETA-CNSs的合成 |
2.3.4 Au-Pd NPs@CNSs的合成 |
2.3.5 Au-Pd NPs@CNSs/GO的合成 |
2.4 催化活性测量 |
2.5 结果与讨论 |
2.5.1 结构与表征 |
2.5.2 催化剂活性测定 |
2.5.3 有机染料催化降解测定 |
2.5.4 催化剂对混合染料的选择性 |
2.5.5 催化剂的重复利用 |
2.6 本章小结 |
第3章 Pt/Pd@MoS_2@CNSs纳米复合材料的制备及其对偶氮染料的催化还原降解的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验试剂及设备 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器与设备 |
3.3 实验部分 |
3.3.1 CNSs纳米材料的合成 |
3.3.2 MoS_2纳米材料的合成 |
3.3.3 MoS_2@CNSs纳米复合材料的合成 |
3.3.4 Pd@MoS_2@CNSs纳米复合材料的合成 |
3.3.5 Pt@MoS_2@CNSs纳米复合材料的合成 |
3.3.6 Pt/Pd@MoS_2@CNSs纳米复合材料的合成 |
3.4 结果与讨论 |
3.4.1 SEM分析 |
3.4.2 TEM分析 |
3.4.3 XRD分析 |
3.4.4 XPS分析 |
3.4.5 催化剂对偶氮染料的催化还原降解 |
3.5 本章小结 |
第4章 Ag-Pd NPs@CNSs/g-C_3N_4 纳米复合材料的制备及其催化性能的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验试剂及设备 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 实验仪器与设备 |
4.3 实验部分 |
4.3.1 合成CNSs/g-C_3N_4 |
4.3.2 合成Ag-Pd NPs@CNSs/g-C_3N_4 |
4.4 结果与讨论 |
4.4.1 结构与表征 |
4.4.2 有机染料的催化降解测试 |
4.4.3 4 -NP催化降解测试 |
4.4.4 催化剂的重复利用 |
4.5 本章小结 |
第5章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
附录A 攻读学位期间所发表的学术论文 |
(5)碳纳米球载金属纳米颗粒的制备及催化性能(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
主要符号表 |
1 绪论 |
1.1 研究背景与意义 |
1.2 碳纳米材料的分类及应用 |
1.2.1 碳纳米材料的分类 |
1.2.2 硫氮掺杂对碳纳米材料的影响 |
1.2.3 硫氮掺杂碳纳米材料的制备 |
1.2.4 硫氮掺杂碳纳米材料的应用 |
1.3 碳载金属纳米颗粒的制备及应用 |
1.3.1 碳载金属纳米颗粒的制备 |
1.3.2 含氮、硫有机物对金属纳米颗粒的稳定 |
1.3.3 碳载金属纳米颗粒的应用 |
1.4 本论文的设计思想 |
2 氨基芳磺酸参与的氮、硫共掺杂碳纳米球可控合成及催化氧化性能 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂与仪器 |
2.2.2 氮和硫共掺杂胶体球(MFS)的制备 |
2.2.3 氮和硫共掺杂胶体球(MFS)对纳米颗粒的包覆 |
2.2.4 氮和硫共掺杂碳纳米球(NS-CS)制备及催化乙苯氧化反应 |
2.2.5 合成材料的表征方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 MFS胶体纳米球的形成过程 |
2.3.2 MFS纳米球的合成及尺寸调控 |
2.3.3 MFS合成方法扩展及在纳米颗粒包覆应用 |
2.3.4 氮和硫共掺杂碳纳米球(NS-CS)的表征 |
2.3.5 NS-CS纳米球催化乙苯氧化性能 |
2.4 本章小结 |
3 氨基辅助Ag/C、P/C的制备及催化性能 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂与仪器 |
3.2.2 Ag/C、Pd/C纳米材料的合成 |
3.2.3 Ag/C、Pd/C纳米材料的表征 |
3.2.4 Ag/C纳米材料催化4-硝基苯酚硼氢化钠还原 |
3.2.5 Pd/C纳米材料催化Suzuki反应 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 Ag/C纳米材料的形成机理 |
3.3.2 Ag/C纳米材料的Ag纳米颗粒和尺寸调控 |
3.3.3 Ag/C纳米材料的表征 |
3.3.4 Pd/C纳米材料的形成过程 |
3.3.5 Pd/C纳米材料结构表征 |
3.3.6 Ag/C对4-硝基苯酚还原的催化性能 |
3.3.7 Pd/C纳米材料催化Suzuki反应性能 |
3.4 本章小结 |
4 巯基辅助Au/Cs的制备及催化性能 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂与仪器 |
4.2.2 Au/Cs纳米材料的合成 |
4.2.3 Au/Cs纳米材料的分析与表征 |
4.2.4 Au/Cs纳米材料的催化4-硝基苯甲醛加氢反应 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Au/Cs纳米材料的形成机理 |
4.3.2 Au/Cs纳米材料的表征 |
4.3.3 Au/Cs纳米材料催化4-硝基苯甲醛的选择性加氢性能 |
4.4 本章小结 |
5 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
附录 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
致谢 |
作者简介 |
(6)石墨相氮化碳的改性及其光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光催化剂的概述 |
1.2.1 光催化剂的原理 |
1.2.2 光催化剂的性能影响因素 |
1.3 g-C_3N_4的概述 |
1.3.1 C_3N_4的结构 |
1.3.2 C_3N_4的基本性质 |
1.3.3 C_3N_4的制备 |
1.3.4 C_3N_4的应用 |
1.4 C_3N_4的改性 |
1.4.1 制备大比表面积的C_3N_4聚合物 |
1.4.2 制备C_3N_4复合型光催化剂 |
1.4.3 C_3N_4的掺杂改性 |
1.4.4 引入缺陷 |
1.4.5 调节原子排列的有序程度 |
1.5 本论文立题依据及研究思路 |
第二章 实验材料及表征测试方法 |
2.1 实验材料 |
2.1.1 实验主要试剂 |
2.1.2 实验主要仪器 |
2.2 催化剂表征方法 |
2.2.1 结构表征 |
2.2.2 一般性能表征 |
第三章 二次煅烧温度对g-C_3N_4结构及性能影响的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂制备 |
3.2.2 催化剂可见光催化性能研究 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 g-C_3N_4的TGA曲线分析 |
3.3.2 样品的分子结构分析 |
3.3.3 样品的微观形貌和比表面积分析 |
3.3.4 样品带隙结构的分析 |
3.3.5 样品光电性能分析 |
3.3.6 样品的光催化性能分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 二次煅烧保温时间对g-C_3N_4的结构及性能异性的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 催化剂的制备 |
4.2.2 催化剂可见光催化性能研究 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 样品的微观结构分析 |
4.3.2 样品的微观形貌及比表面积分析 |
4.3.3 样品的光电性能分析 |
4.3.4 样品的光催化性能分析 |
4.4 本章小结 |
第五章 水分散氮化碳及银复合材料的制备及性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 试验部分 |
5.2.1 催化剂的制备 |
5.2.2 催化剂可见光催化性能研究 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 不同氧化时间制备的水分散g-C_3N_4 |
5.3.2 Ag/g-C_3N_4复合材料 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介及读研期间主要科研成果 |
(7)石墨相氮化碳的制备及其催化和分离性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 石墨相氮化碳(GCN)简介及其发展历程 |
1.2.1 GCN的结构 |
1.2.2 GCN的发展历程 |
1.2.3 GCN的合成方法 |
1.2.4 GCN的光学性质和电子结构 |
1.3 GCN在光催化反应中的应用 |
1.3.1 GCN用于光催化产氢 |
1.3.2 GCN用于光催化CO_2还原 |
1.3.3 GCN用于光催化降解污染物 |
1.4 GCN基薄膜在分离中的应用 |
1.4.1 氧化石墨烯薄膜在分离中的应用和发展 |
1.4.2 GCN分离膜的发展概况 |
1.4.3 手性分离膜简介 |
1.5 本论文的研究目的和研究内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 研究内容 |
参考文献 |
第2章 高晶型GCN的可控合成和光催化产氢性能优化 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验原料 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 样品制备 |
2.2.4 肖特基曲线测试 |
2.2.5 光催化产氢性能测试 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 样品的微观结构 |
2.3.2 样品的化学环境和稳定性 |
2.3.3 样品的光学性质和电子结构 |
2.3.4 样品的光催化产氢性能 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第3章 GCN基复合分离膜在亚纳米尺度的精准筛分 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验原料 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 样品制备 |
3.2.4 GCN和GCN-SA薄膜的渗透实验装置 |
3.2.5 渗透过程中的定量计算 |
3.2.6 渗透实验中溶质的水合半径 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 GCN-SA纳米复合物的表征和分析 |
3.3.2 GCN-SA薄膜的表征和分析 |
3.3.3 GCN-SA薄膜溶剂可渗透性测试 |
3.3.4 GCN-SA薄膜对分子/离子的筛分效应 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第4章 GCN基手性分离膜的立体选择性渗透 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验原料 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 样品制备 |
4.2.4 GCN-CSA薄膜的立体选择性渗透实验装置及定量计算 |
4.2.5 立体选择性渗透实验中溶质的有效半径 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 GCN-CSA纳米复合物的表征和分析 |
4.3.2 GCN-CSA薄膜的表征和分析 |
4.3.3 GCN-CSA薄膜的立体选择性渗透 |
4.3.4 GCN-CSA薄膜厚度及CSA负载量对渗透效率的影响 |
4.3.5 其它手性分子对GCN进行功能化的可行性 |
4.3.6 GCN-CSA薄膜对柠檬烯外消旋体的分离能力 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第5章 全文总结及展望 |
5.1 全文总结 |
5.2 展望 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
(8)碳掺杂及分子印迹改性g-C3N4的制备及光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 光催化材料及催化原理 |
1.1.1 光催化材料 |
1.1.2 光催化原理 |
1.2 类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)的研究进展 |
1.2.1 g-C_3N_4 及其结构 |
1.2.2 g-C_3N_4 的制备方法 |
1.3 g-C_3N_4 的改性方法 |
1.3.1 形貌调控 |
1.3.2 元素掺杂 |
1.3.3 贵金属沉积 |
1.3.4 半导体复合 |
1.4 分子印迹技术及其在光催化中的应用 |
1.4.1 分子印迹技术 |
1.4.2 分子印迹聚合物的制备方法 |
1.4.3 分子印迹技术在光催化领域的应用 |
1.5 本课题研究目的意义及研究内容 |
第2章 g-C_3N_4/C复合光催化剂的制备及光催化活性研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 催化剂的制备 |
2.2.4 催化剂的表征 |
2.2.5 光催化性能研究 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 表面形貌分析 |
2.3.2 X射线衍射分析 |
2.3.3 X射线光电子能谱分析 |
2.3.4 光致发光光谱分析 |
2.3.5 紫外-可见漫反射光谱分析(UV-vis) |
2.3.6 BET比表面积和孔径分布 |
2.3.7 光催化性能 |
2.3.8 催化剂的稳定性 |
2.4 本章小结 |
第3章 分子印迹TiO_2/g-C_3N_4 的制备及其光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药品 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 样品的制备 |
3.2.4 催化剂的表征 |
3.2.5 吸附实验 |
3.2.6 光催化性能研究 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 SEM分析 |
3.3.2 X射线衍射分析 |
3.3.3 UV-Vis光谱 |
3.3.4 红外光谱分析 |
3.3.5 BET比表面积和孔径分布 |
3.3.6 吸附实验 |
3.3.7 光催化活性 |
3.3.8 催化剂的重复利用 |
3.4 本章总结 |
结论 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
致谢 |
(9)共热解法制备结构可调g-C3N4及其光催化性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
abstract |
符号、标志、缩略词、首字母缩写、术语、名词等注释表 |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 半导体光催化的基本原理 |
1.3 石墨相氮化碳(g-C_3N_4)研究进展 |
1.4 g-C_3N_4 的制备方法 |
1.4.1 高温热解法 |
1.4.2 物理化学气相沉积 |
1.4.3 电化学沉积法 |
1.4.4 溶剂热合成 |
1.5 g-C_3N_4 在光催化领域中的应用 |
1.5.1 液体污染物处理 |
1.5.2 气体污染物处理 |
1.5.3 光解水产氢产氧 |
1.5.4 光催化还原CO_2 制备碳氢燃料 |
1.5.5 消毒灭菌 |
1.5.6 有机合成反应 |
1.6 g-C_3N_4 的改性研究进展 |
1.6.1 煅烧条件 |
1.6.2 形貌调控 |
1.6.3 元素掺杂 |
1.6.4 贵金属沉积 |
1.6.5 异质结构建 |
1.7 论文选题依据和研究内容 |
1.7.1 论文选题依据 |
1.7.2 研究内容 |
第二章 实验材料与方法 |
2.1 实验试剂 |
2.2 实验仪器 |
2.3 光催化材料表征手段 |
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.3.2 高分辨透射电镜(TEM) |
2.3.3 扫描电镜(SEM) |
2.3.4 荧光显微镜(FM) |
2.3.5 原子力显微镜(AFM) |
2.3.6 傅里叶红外光谱(FT-IR) |
2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.8 紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS) |
2.3.9 比表面积及孔径分析仪(BET-BJH) |
2.3.10 光致发光光谱(PL) |
2.3.11 热重-差示扫描量热仪(TG-DSC) |
2.3.12 表面光电压谱(SPV) |
2.3.13 有机元素分析(OEA) |
2.3.14 时间分辨荧光光谱(FL) |
2.4 光催化性能测试 |
2.4.1 光电化学测试 |
2.4.2 活性物种捕获实验 |
2.4.3 光催化产氢测试 |
2.4.4 光催化降解液相污染物 |
2.4.5 光催化还原CO_2 测试 |
2.4.6 光催化去除NO测试 |
第三章 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 光催化材料制备及性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 的制备方法 |
3.3 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 的测试表征 |
3.3.1 光化学液相沉积 |
3.4 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 的结果与讨论 |
3.4.1 结构与组成 |
3.4.2 光催化活性 |
3.4.3 光催化机理分析 |
3.5 本章小结 |
第四章 多孔g-C_3N_4 光催化材料制备及其光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 多孔结构g-C_3N_4 的制备方法 |
4.3 多孔结构g-C_3N_4 的测试表征 |
4.4 多孔结构g-C_3N_4 的光催化性能结果与讨论 |
4.4.1 结构与组成 |
4.4.2 光催化活性 |
4.4.3 光催化机理分析 |
4.5 本章小结 |
第五章 O掺杂g-C_3N_4 光催化材料制备及其光催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 O掺杂g-C_3N_4 的制备方法 |
5.3 O掺杂g-C_3N_4 的测试表征 |
5.3.1 理论计算 |
5.4 O掺杂g-C_3N_4 的光催化性能结果与讨论 |
5.4.1 结构与组成 |
5.4.2 光催化活性 |
5.4.3 光催化机理分析 |
5.5 本章小结 |
第六章 Cl插层g-C_3N_4 多孔光催化材料制备及其光催化性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 Cl插层g-C_3N_4 的制备方法 |
6.3 Cl插层g-C_3N_4 的测试表征 |
6.3.1 理论计算 |
6.4 Cl插层g-C_3N_4 的光催化性能结果与讨论 |
6.4.1 结构与组成 |
6.4.2 光催化活性 |
6.4.3 光催化机理分析 |
6.5 本章小结 |
第七章 g-C_3N_4/Bi5O7I异质结光催化材料制备及其光催化性能研究 |
7.1 引言 |
7.2 g-C_3N_4/Bi5O7I的制备方法 |
7.3 g-C_3N_4/ Bi5O7I的测试表征 |
7.4 g-C_3N_4/ Bi5O7I的光催化性能结果与讨论 |
7.4.1 结构与组成 |
7.4.2 光催化活性 |
7.4.3 光催化机理分析 |
7.5 本章小结 |
第八章 结论 |
8.1 主要结论 |
8.2 主要创新点 |
8.3 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(10)非金属元素掺杂氮化碳的制备与改性(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光电化学阴极保护技术概述 |
1.3 半导体材料的研究进展 |
1.3.1 TiO_2基半导体材料 |
1.3.2 其他半导体材料 |
1.4 g-C_3N_4半导体材料的研究进展 |
1.4.1 g-C_3N_4的结构 |
1.4.2 g-C_3N_4的光电特性 |
1.4.3 g-C_3N_4的制备方法 |
1.4.4 g-C_3N_4的应用研究 |
1.5 g-C_3N_4半导体材料的改性研究进展 |
1.5.1 调整微观结构 |
1.5.2 合成温度 |
1.5.3 构筑复合材料 |
1.5.4 表面修饰 |
1.5.5 掺杂改性 |
1.6 本文的研究内容及思路 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 主要实验试剂 |
2.1.2 实验仪器与设备 |
2.2 实验材料的制备 |
2.2.1 碳量子点掺杂氮化碳(g-C_3N_4/C-Dots)材料的制备 |
2.2.2 氮缺陷-碳沉积共同处理氮化碳(C-g-C_3N_x)材料的制备 |
2.2.3 光电极的制备 |
第三章 碳量子点掺杂氮化碳的制备与性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 光电化学实验 |
3.3 样品表征与分析 |
3.3.1 XRD结果分析 |
3.3.2 SEM测试结果分析 |
3.3.3 光电化学分析 |
3.3.4 光电化学阴极保护性能分析 |
3.3.5 紫外-可见光漫反射光谱分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 氮缺陷-碳沉积共处理氮化碳的制备与机理分析 |
4.1 引言 |
4.2 样品表征与分析 |
4.2.1 XRD分析 |
4.2.2 SEM 及 HRTEM 测试分析 |
4.2.3 XPS测试结果分析 |
4.2.4 IR测试结果分析 |
4.2.5 UV-Vis DRS及 XPS-VB测试结果分析 |
4.2.6 EIS测试结果分析 |
4.2.7 PL测试结果分析 |
4.2.8 光电化学电流测试结果分析 |
4.3 光电化学阴极保护性能评估 |
4.3.1 光致电位和光致电流密度测试 |
4.3.2 光电化学阴极保护机理 |
4.4 本章小结 |
论文总结 |
参考文献 |
致谢 |
四、液相放电法合成氮化碳晶体(论文参考文献)
- [1]碳基锂硫电池正极材料的改性及电化学性能研究[D]. 邱越. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [2]石墨烯的可控合成及氮掺杂的理论研究[D]. 补赛玉. 华东师范大学, 2020(10)
- [3]G-C3N4在超级电容器上的应用[D]. 张小勇. 西南科技大学, 2020(08)
- [4]碳复合基底负载双金属纳米材料制备及催化性能研究[D]. 黄雪莲. 兰州理工大学, 2020(12)
- [5]碳纳米球载金属纳米颗粒的制备及催化性能[D]. 刘明辉. 大连理工大学, 2019(08)
- [6]石墨相氮化碳的改性及其光催化性能研究[D]. 许杞祥. 安徽理工大学, 2019(01)
- [7]石墨相氮化碳的制备及其催化和分离性能研究[D]. 王洋. 中国科学技术大学, 2019(02)
- [8]碳掺杂及分子印迹改性g-C3N4的制备及光催化性能研究[D]. 何成义. 江苏科技大学, 2019(03)
- [9]共热解法制备结构可调g-C3N4及其光催化性能研究[D]. 柳成荫. 中国地质大学(北京), 2019
- [10]非金属元素掺杂氮化碳的制备与改性[D]. 张庆吉. 中国石油大学(华东), 2019(09)